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, [[]]2010년 12월 TSG 1899 호펜하임으로 이적하였다. 계약기간은 2015년 6월까지라고 알려졌다. 2011년 11월 호펜하임 1군팀 스쿼드에 포함되어 2010-11 시즌 11경기에 출장해 3골을 기록하였다. 2011-12 시즌 부터는 주전자리를 차지하며 33경기에 출전해 7골 4도움을 기록하였다. 2012-13 시즌에 리그 33경기 5골 3도움을 포함해 종합 36경기 7골 4도움을 기록하며 변함없는 활약을 이어갔고, 2013-14 시즌에는 무려 37경기 22골 16도움[1]을 기록하며 공격형 미드필더임에도 20골을 넘게 기록하면서 커리어 하이를 달성하였다. 2014년 3월 27일 소속팀과 3년 재계약을 체결하여 그의 계약기간은 2017년 6월까지 유효했다. 재계약 후 케빈 볼란트와의 조합으로 팀을 잠시나마 유로파 진출권에 올려놓았지만 도르트문트의 매서운 후반 질주 때문에 시즌을 8위로 마무리하며 유로파 리그 진출에는 실패했으며 14/15 시즌에 36경기 10골 12도움을 기록했다.
2013-14 시즌과 2014-15 시즌의 뛰어난 활약으로 2015년 여름 이적시장을 뜨겁게 달구는 선수 중 한 명이 되었다. 맨체스터 유나이티드, 맨체스터 시티, 리버풀 등 PL 클럽들과 진하게 연결되었으며, 에이전트도 피르미누의 다음 행선지가 PL 팀이라고 언급했다.
여담으로 호펜하임에 오게 된 계기가 상당히 특이한데, 당시 호펜하임의 스카우트가 풋볼매니저(...)를 하다 피르미누가 축구판을 뒤집어 놓고 있는 것을 보고 당시 그 어떠한 클럽도 주목하지 않고 있던 피르미누를 3.5M 유로에 영입하도록 설득했다고 한다. 결과는 모두가 알다시피 대성공이었고, 이후 리버풀로의 29M의 이적료는 호펜하임에게 투자액의 무려 9배에 달하는 수익을 안겨주게 된다
[1] 리그 33경기 16골 12도움.